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研究发现,由弯曲石墨烯片构成的碳纳米管纳米级管腔可导致组装在其内部的金属纳米粒子的特性发生变化,并可能改变分子吸附活化模式甚至反应路径,从而调变催化反应的性能,据此,该团队率先提出了碳纳米管的“协同限域催化”新概念。
近年来,该团队研究了碳纳米管的限域效应对一系列过渡金属铁、铁钴、铑锰、钌等电子结构及其催化性能调变作用的规律和本质,所提出的限域能的概念可用于预测限域对催化反应性能的调变作用。
结果表明,具有独特电子结构的纳米空间形成了一种限域微环境,导致金属d带中心下移,减弱了CO、N2、和O2等分子的解离吸附,致使催化反应的火山型曲线向高结合能的方向偏移,偏移程度与金属种类和碳纳米管的管径相关。该研究结果验证了实验上观察到的限域效应对限域金属氧化还原性能,对CO加氢反应、NH3分解和合成氨等反应的不同调变规律,为未来高效纳米催化剂的设计提供了重要的科学参考。
(原载于《中国科学报》 2015-02-04 第4版 综合)
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